זכרוני היה אחד מסרבני המצפון הראשונים בצה"ל, זאת לאחר שבעת גיוסו ביקש לשרת ביחידה עם אימונים קרביים מצומצמים בגלל היותו פציפיסט, אולם הדבר לא ניתן לו והוא נשלח ליחידה קרבית. במרץ 1954 סירב פקודה ונפקד מיחידתו מתוך פציפיזם, ונדון בעקבות כך לשבעה חודשי מאסר. ואולם, בעקבות מלחמת ששת הימים שינה אמנון זכרוני את עמדותיו האידאולוגיות, התגייס לצה"ל ועשה את שירותו בפרקליטות הצבאית.
בסוף שנות ה-60 פנה זכרוני לפעילות פוליטית, כאשר במסגרת זו שירת כמזכיר תנועת "העולם הזה" בכנסת ואף היה יועצה המשפטי בכנסת השביעית. ב-1969 הוא היה המועמד השלישי של הרשימה בכנסת, אך לא הפך למחוקק בסופו של דבר, כאשר ב-1973, כשהיה המועמד השני ברשימת התנועה, היא לא עברה את אחוז החסימה.
בעשורים הבאים, לעומת זאת, הוא עסק בשחרור בני ערובה בלבנון והיה מעורב במגעים לשחרורו של הטייס רון ארד, ואף שירת כיועצו של ראש הממשלה לשעבר יצחק רבין לענייני שבויים ונעדרים.
התרעות פיקוד העורף