החשודים נעצרו במהלך פשיטה משטרתית שהתבצעה בשעות הבוקר המוקדמות (שעון בריטניה) במספר דירות בעיירה ברקינג הסמוכה בלונדון. בתמונות ששודרו בטלוויזיה הבריטית נצפו אמבולנסים מחוץ לאזור שבו בוצעה הפשיטה.
מהדיווחים באי הבריטי עולה כי ארבעה מהם נעצרו על ידי השוטרים בלא התנגדות, בעוד שהחמישי ניסה להימלט מפניהם. עיתונאית "סקיי ניוז" טענה כי "ראיתי את השוטרים מוצאים אותם מהדירה שבה שהו בסביבות 7 בבוקר (שעון בריטניה)". לטענתה, "אדם אחד ניסה לברוח ונורה על ידי כוחות הביטחון מחוץ לאותה דירה. הם הכניסו אותו לאמבולנס ואת האחרים העבירו לניידת משטרה".
כזכור, במהלך המתקפה הרגו השוטרים שלושה ממבצעי הפיגוע, כאשר נטען בתחילה שהיו מעורבים בה חמישה מחבלים בסך הכל. המוקד הראשון של המתקפה המשולבת אירע בשעה 22:08 שעון לונדון, כאשר רכב מסחרי פגע בהולכי רגל על גשר לונדון, ולמקום הוזנקו כוחות משטרה חמושים ואמבולנסים רבים. על פי דיווחים שונים, אחרי שפגעו בהולכי הרגל, התוקפים יצאו והחלו לדקור עוברים ושבים כאשר הם הגיעו עד לשוק בורו הסמוך לגשר. בעקבות המתקפה השהו כלל המפלגות, מלבד זו של המועמד העצמאי פול נוטל, את קמפיין הבחירות שלהם.
בתוך כך, נשיא ארצות הברית דונלד טראמפ טען בציוץ שפרסם בחשבון הטוויטר הרשמי שלו כי "עלינו להפסיק להיות 'פוליטיקלי קורקט' כל הזמן, ולהתחיל לדאוג לביטחון של האנשים. אם לא נהיה חכמים זה רק יהפוך להיות גרוע יותר". בנוסף, הוא מתח ביקורת על ראש עיריית לונדון סאדיק חאן, כשכתב כי "לפחות שבעה נהרגו ו-48 נפצעו במתקפת הטרור וראש עיריית לונדון אומר ש'אין סיבה להיות בכוננות'".